Его отец, Марио Волонте, был фашистским солдатом родом из Саронно (провинция Варезе), в 1944 году стал командиром бригады, ответственной за захват партизан-коммунистов, действовавших в области, а его мать, Каролина Бьянки, происходила из богатой промышленной семьи из Милана.
Джан Мария Волонте окончил Национальную академию драматического искусства в Риме в 1957 году.
Волонте принимал участие в политической жизни Италии, состоял в Итальянской коммунистической партии.
Волонте умер в Греции, на съёмках фильма знаменитого греческого режиссёра <a href="/name/68987/" class="all">Тео Ангелопулоса</a> «<a href="/film/9712/" class="all">Взгляд Одиссея</a>».
По желанию актёра прах его был захоронен под деревом маленького кладбища на острове Магдалины (у берегов Сардинии).